1959年,高中時代就已經跟卡洛金是同窗好友的尼爾西達卡,以她當作題材,譜寫、並且主唱了一首「Oh! Carol」,一炮而紅。卡洛金不甘寂寞的回敬了一首「Oh! Neil」,可惜並沒有成功。不久之後,她與傑瑞勾芬開始以夫妻檔的姿態,成為出版家唐克許納(Don Kirshner)旗下的專屬歌曲作家,共同在以作曲家群集而著名的「布瑞爾大樓」(Brill Building),跟許多其他的創作高手一起工作。1961年,黑人女子合唱團「雪瑞爾」(Shirelles)把他們夫妻的「Will You Love Me Tomorrow」唱上了冠軍寶座,讓他們受到了廣大的注意。
緊接著,鮑比維(Bobby Vee)的「Take Good Care of My Baby」,以及幫他們擔任孩子臨時褓姆的女歌手「小伊娃」(Little Eva)所主唱的「The Locomotion」,又先後轟動了歌壇,更加的確立了這對夫妻在歌壇的地位。卡洛金與傑瑞勾芬夫妻,陸續譜寫了超過一百首以上的暢銷名曲,包含了各種不同的風格,其中又以「薄紗」合唱團(The Chiffons)的「One Fine Day」、史提夫羅倫斯(Steve Lawrence)的「Go Away, Little Girl」、「蒙奇斯」(The Monkees)合唱團的「Pleasant Valley Sunday」、「流浪者」合唱團(The Drifters)的「Up on the Roof」,以及艾瑞莎富蘭克琳的「(You Make Me Feel Like) a Natural Woman」等等,最具有代表性。總之,他們成了流行音樂市場上最多產、也最重要的創作搭檔。
在「為他人作嫁衣裳」的同時,卡洛金仍然沒有放棄自己成為歌手的夢想,可惜只有在1962年以「It Might as Well Rain Until September」拿到過第二十二名,其他的作品成績都非常的不理想。60年代中期,他們夫妻與一位專欄作家共同投資,開設了自己的唱片公司,但是很短命,沒有多久就結束營業了。或許是因為「經商」失敗而引起的不愉快吧,這對夫妻在1968年宣告仳離,結束了十年的婚姻與合作關係,而卡洛金旋即與公司旗下一支樂隊的貝司手查爾斯拉爾基(Charles Larkey)結婚,並且移居西海岸,打算重新開始奮鬥。在洛杉磯,卡洛金、拉爾基與另外一位來自紐約的好手丹尼寇屈瑪(Danny Kortchmar)共同組成了一支三人團體「The City」,推出了一張專輯「Now That Everything''s Been Said」,但是由於卡洛金生性羞澀,畏懼登台亮相,因此並沒有展開宣傳的巡迴演唱,也影響到了這張專輯的銷路。不過,專輯中倒是包含了幾首好歌,例如後來由「伯茲」(Byrds)合唱團唱紅的「Wasn''t Born to Follow」、「血汗淚」合唱團(Blood, Sweat and Tears)唱紅的「Hi-De-Ho」、以及詹姆斯泰勒(James Taylor)唱紅的「You''ve Got a Friend」等等。
「織錦畫」專輯不但細膩的表現了感情的世界,更展現出卡洛金在歌唱方面的魅力。或許她並沒有非常唯美的歌喉,但是充滿感情與生命力的詮釋,配合了內容豐富的詞曲,以及她親自擔任的鋼琴演奏和變化多端的編曲,呈現了令人激賞的面貌。專輯推出的第一首單曲,就是獲得連續五週冠軍的「It''s Too Late」。有人指出,這是她有感而發的作品,因為她與詹姆斯泰勒「相見恨晚」,自己已經不是自由之身,只能夠把心中的情愫昇華為友情。不論事實如何,至少這首歌曲確實引起了廣大的共鳴。
在「It''s Too Late」單曲背面的「I Feel the Earth Move」,同樣也是一首非常動人的作品,原本只是當作「墊檔」的性質,但是由於很多DJ與聽眾的熱烈喜愛,使得這張單曲成了「雙主打」,兩首歌曲都同時獲得了冠軍。在專輯中擔任伴奏的,除了卡洛金當時的夫婿查爾斯拉爾基之外,詹姆斯泰勒也義不容辭的拔刀相助,在另外一首單曲「So Far Away」以及其他好幾首歌曲中負責吉他的演奏。緊接在「It''s Too Late」之後推出的「So Far Away」,也獲得了第十四名的好成績。
除了新歌之外,卡洛金也把自己過去為別人寫的幾首代表作重新詮釋。在「Will You Love Me Tomorrow」裡面,她用比較緩慢的速度演唱,另外還安排了一支福音合唱團與兒童合唱團擔任的和聲,讓人耳目一新。「You''ve Got a Friend」除了卡洛金的鋼琴、泰勒的吉他之外,還有一支優雅的弦樂四重奏,賦予了一種動人的美感。不過,卡洛金自己並沒有發行這首歌的單曲,而把機會讓給了泰勒,使得泰勒的版本在「It''s Too Late」之後,緊接著登上了冠軍寶座。曾經在1967年由艾瑞莎富蘭克琳演唱、獲得第八名的「(You Make Me Feel Like) A Natural Woman」,卡洛金演出「婦唱夫隨」,除了她自己的鋼琴與主唱外,就只有夫婿拉爾基的貝司,展現了完全不同的親密感覺,同樣令人心動。